Die Stabilisierung von Polaronen eröffnet neue Horizonte

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Bildung eines Polarons in Magnesiumoxidatomen. Credit: S. Falletta (EPFL)
Bildung eines Polarons in Magnesiumoxidatomen. Credit: S. Falletta (EPFL)

Physikerinnen und Physiker der EPFL haben eine Formulierung entwickelt, die das uralte Problem der Selbstinteraktion von Elektronen bei der Untersuchung von Polaronen, Quasiteilchen, die durch Elektron-Phonon-Wechselwirkungen in Materialien entstehen, löst. Ihre Arbeit kann zu beispiellosen Berechnungen von Polaronen in großen Systemen, zu systematischen Studien großer Materialgruppen und zu einer sich über lange Zeiträume entwickelnden Molekulardynamik führen.

Eine der vielen Besonderheiten der Quantenmechanik ist, dass Teilchen auch als Wellen beschrieben werden können. Ein gängiges Beispiel ist das Photon, das Teilchen, das mit Licht in Verbindung gebracht wird.

In geordneten Strukturen, die man Kristalle nennt, kann man die Elektronen als Wellen sehen und beschreiben, die sich durch das gesamte System ausbreiten - ein ziemlich harmonisches Bild. Wenn sich die Elektronen durch den Kristall bewegen, werden die Ionen - Atome, die eine negative oder positive Ladung tragen - periodisch im Raum angeordnet.

Wenn man nun dem Kristall ein Elektron hinzufügen würde, könnte seine negative Ladung die Ionen um ihn herum aus ihrer Gleichgewichtsposition entfernen. Die Ladung des Elektrons würde sich im Raum lokalisieren und an die umliegenden strukturellen - "Gitter"-Verzerrungen des Kristalls koppeln, was zu einem neuen Teilchen namens Polaron führen würde.

"Technisch gesehen ist ein Polaron ein Quasiteilchen, das aus einem Elektron besteht, das von seinen selbstinduzierten Phononen "eingekleidet" wird, die die quantisierten Schwingungen des Kristalls darstellen", erklärt Stefano Falletta von der Fakultät für Grundlagenwissenschaften an der EPFL. Er fährt fort: "Die Stabilität der Polaronen entsteht durch den Wettbewerb zwischen zwei Energiebeiträgen: dem Gewinn durch die Ladungslokalisierung und den Kosten durch die Gitterverzerrungen. Wenn das Polaron destabilisiert wird, wird das zusätzliche Elektron über das gesamte System verteilt, während die Ionen wieder in ihre Gleichgewichtsposition zurückkehren."

Zusammen mit Professor Alfredo Pasquarello von der EPFL haben sie zwei Artikel in Physical Review Letters und Physical Review B veröffentlicht, in denen sie einen neuen Ansatz beschreiben, mit dem ein großer Fehler in einer etablierten Theorie behoben werden kann, die Physikerinnen und Physiker verwenden, um die Wechselwirkungen von Elektronen in Materialien zu untersuchen. Die Methode wird als Dichtefunktionaltheorie oder DFT bezeichnet. Sie wird in der Physik, der Chemie und den Materialwissenschaften verwendet, um die elektronische Struktur von Mehrkörpersystemen wie Atomen und Molekülen zu untersuchen.

Die DFT ist ein mächtiges Werkzeug, mit dem man durch die vereinfachte Behandlung der Wechselwirkungen von Elektronen ab-initio-Rechnungen von Materialien durchführen kann. Allerdings ist die DFT anfällig für parasitäre Wechselwirkungen des Elektrons mit sich selbst, was von Physikerinnen und Physikern als "Selbstwechselwirkungsproblem" bezeichnet wird. Diese Selbstwechselwirkung ist eine der größten Einschränkungen der DFT und führt häufig zu einer falschen Beschreibung von Polaronen, die oft destabilisiert werden.

"In unserer Arbeit befassen wir uns mit einer theoretischen Formulierung der Selbstwechselwirkung von Elektronen, die das Problem der Polaronenlokalisierung in der Dichtefunktionaltheorie löst", sagt Stefano Falletta. "Damit lassen sich präzise Stabilitäten von Polaronen in einem recheneffizienten Schema erreichen. Unsere Arbeit ebnet den Weg für beispiellose Berechnungen von Polaronen in großen Systemen, für systematische Untersuchungen großer Materialmengen und für eine sich über lange Zeiträume entwickelnde Molekulardynamik."

Referenzen

Stefano Falletta, Alfredo Pasquarello. Many-Body Self-Interaction and Polarons. Phys. Rev. Lett. 129, 126401, 14. September 2022. DOI: 10.1103/PhysRevLett.129.126401

Stefano Falletta, Alfredo Pasquarello. Polarons free from many-body self-interaction in density functional theory. Phys. Rev. B 106, 125119, 14. September 2022. DOI: 10.1103/PhysRevB.106.125119